[{"oa":1,"has_accepted_license":"1","OA_place":"publisher","publication":"Angewandte Chemie","publication_identifier":{"issn":["0044-8249"],"eissn":["1521-3757"]},"_id":"22601","fulldoi":"https://doi.org/10.1002/ange.5487708","scopus_import":"1","supplementarymaterial":"yes","publisher":"Wiley","user_id":"2DF688A6-F248-11E8-B48F-1D18A9856A87","article_type":"original","date_published":"2026-07-26T00:00:00Z","publication_status":"epub_ahead","month":"07","citation":{"ista":"Hoffman Jr JR, Freunberger SA, Waitukaitis SR. 2026. Ionentransfer während der Ionomer Kontaktelektrifizierung: Bindungsaffinität steuert Aufladung. Angewandte Chemie., e5487708.","apa":"Hoffman Jr, J. R., Freunberger, S. A., &#38; Waitukaitis, S. R. (2026). Ionentransfer während der Ionomer Kontaktelektrifizierung: Bindungsaffinität steuert Aufladung. <i>Angewandte Chemie</i>. 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Ein Material, bei dem die übertragene Spezies mehr gewiss erscheint, sind Ionomere, d. h. Polymere mit mobilen Ionen, deren Ladung durch fest gebundene Gegenladungen ausgeglichen wird. Wenn Ionomere mit einer neutralen Oberfläche in Kontakt kommen, lädt sich diese mit dem Vorzeichen der mobilen Ionen auf, was stark auf Ionentransfer hindeutet. Der zugrundeliegende Mechanismus sowie die bestimmenden Einflussfaktoren dieses Transfers sind jedoch bislang nur unzureichend verstanden. In der vorliegenden Arbeit zeigen wir, dass die Bindungsaffinität zwischen den mobilen Ionen und dem Ionomer den Ladungstransfer maßgeblich bestimmt. Wir untersuchen Ionomere mit gebundenen Anionen und Kationen und erzeugen mittels Ionenaustausch Proben mit einer Reihe unterschiedlicher übertragbarer Ionen. Für das anionische Ionomer beobachten wir eine starke Abhängigkeit von der Bindungsaffinität, wobei mobile Kationen mit der höchsten Affinität am wenigsten Ladung übertragen. Eine schwächere, aber trotzdem klare Abhängigkeit wurde für das kationische Ionomer gemessen, welches der freien Hydratationsenergie der mobilen Anionen folgt. Mithilfe von optischer Emissionsspektroskopie mit induktiv gekoppeltem Plasma (ICP‐OES) bestätigen wir den Transfer von mobilen Ionen auf die Oberfläche der Gegenprobe. Unsere Ergebnisse bestätigen die Ladungsträgeridentität und den Mechanismus des Ladungstransfers bei ionomerischen Materialien, was auch für das allgemeine Verständnis von Kontaktelektrifizierung von Bedeutung sein könnte."}],"day":"26","title":"Ionentransfer während der Ionomer Kontaktelektrifizierung: Bindungsaffinität steuert Aufladung","date_updated":"2026-07-29T11:00:05Z","language":[{"iso":"ger"}],"oa_version":"Published Version"},{"file":[{"file_id":"14876","success":1,"content_type":"application/pdf","creator":"dernst","checksum":"98e68d370159f7be52a3d7c8a8ee1198","date_created":"2024-01-23T08:57:01Z","date_updated":"2024-01-23T08:57:01Z","file_name":"2023_AngewChem_Becker.pdf","access_level":"open_access","relation":"main_file","file_size":1004676}],"article_number":"e202219314","abstract":[{"text":"Aromatische Seitenketten sind wichtige Indikatoren für die Plastizität von Proteinen und bilden oft entscheidende Kontakte bei Protein‐Protein‐Wechselwirkungen. Wir untersuchten aromatische Reste in den beiden strukturell homologen cross‐β Amyloidfibrillen HET‐s und HELLF mit Hilfe eines spezifischen Ansatzes zur Isotopenmarkierung und Festkörper NMR mit Drehung am magischen Winkel. Das dynamische Verhalten der aromatischen Reste Phe und Tyr deutet darauf hin, dass der hydrophobe Amyloidkern starr ist und keine Anzeichen von “atmenden Bewegungen” auf einer Zeitskala von Hunderten von Millisekunden zeigt. Aromatische Reste, die exponiert an der Fibrillenoberfläche sitzen, haben zwar eine starre Ringachse, weisen aber Ringflips auf verschiedenen Zeitskalen von Nanosekunden bis Mikrosekunden auf. Unser Ansatz bietet einen direkten Einblick in die Bewegungen des hydrophoben Kerns und ermöglicht eine bessere Bewertung der Konformationsheterogenität, die aus einem NMR‐Strukturensemble einer solchen Cross‐β‐Amyloidstruktur hervorgeht.","lang":"ger"}],"intvolume":"       135","language":[{"iso":"ger"}],"oa_version":"Published Version","title":"Der starre Kern und die flexible Oberfläche von Amyloidfibrillen – Magic‐Angle‐Spinning NMR Spektroskopie von aromatischen Resten","date_updated":"2024-10-09T21:07:55Z","day":"02","quality_controlled":"1","license":"https://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0/","keyword":["General Medicine"],"year":"2023","acknowledgement":"Wir danken Albert A. Smith (Leipzig) für aufschlussreiche Diskussionen. Diese Arbeit wurde mit Mitteln des Europäischen Forschungsrats (StG-2012-311318 an P.S.) unterstützt und nutzte die Plattformen des Grenoble Instruct-ERIC Center (ISBG; UMS 3518 CNRS-CEA-UJF-EMBL) im Rahmen der Grenoble Partnership for Structural Biology (PSB) sowie die Einrichtungen und das Fachwissen der Biophysical and Structural Chemistry Platform (BPCS) am IECB, CNRS UAR3033, INSERM US001 und der Universität Bordeaux.","issue":"19","date_created":"2024-01-18T10:01:01Z","tmp":{"image":"/images/cc_by_nc.png","short":"CC BY-NC (4.0)","legal_code_url":"https://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0/legalcode","name":"Creative Commons Attribution-NonCommercial 4.0 International (CC BY-NC 4.0)"},"corr_author":"1","ddc":["540"],"author":[{"id":"36336939-eb97-11eb-a6c2-c83f1214ca79","first_name":"Lea Marie","orcid":"0000-0002-6401-5151","last_name":"Becker","full_name":"Becker, Lea Marie"},{"full_name":"Berbon, Mélanie","first_name":"Mélanie","last_name":"Berbon"},{"last_name":"Vallet","first_name":"Alicia","full_name":"Vallet, Alicia"},{"full_name":"Grelard, Axelle","first_name":"Axelle","last_name":"Grelard"},{"first_name":"Estelle","last_name":"Morvan","full_name":"Morvan, Estelle"},{"first_name":"Benjamin","last_name":"Bardiaux","full_name":"Bardiaux, Benjamin"},{"full_name":"Lichtenecker, Roman","last_name":"Lichtenecker","first_name":"Roman"},{"full_name":"Ernst, Matthias","first_name":"Matthias","last_name":"Ernst"},{"full_name":"Loquet, Antoine","last_name":"Loquet","first_name":"Antoine"},{"full_name":"Schanda, Paul","id":"7B541462-FAF6-11E9-A490-E8DFE5697425","first_name":"Paul","last_name":"Schanda","orcid":"0000-0002-9350-7606"}],"status":"public","file_date_updated":"2024-01-23T08:57:01Z","doi":"10.1002/ange.202219314","type":"journal_article","citation":{"chicago":"Becker, Lea Marie, Mélanie Berbon, Alicia Vallet, Axelle Grelard, Estelle Morvan, Benjamin Bardiaux, Roman Lichtenecker, Matthias Ernst, Antoine Loquet, and Paul Schanda. “Der starre Kern und die flexible Oberfläche von Amyloidfibrillen – Magic‐Angle‐Spinning NMR Spektroskopie von aromatischen Resten.” <i>Angewandte Chemie</i>. Wiley, 2023. <a href=\"https://doi.org/10.1002/ange.202219314\">https://doi.org/10.1002/ange.202219314</a>.","ama":"Becker LM, Berbon M, Vallet A, et al. Der starre Kern und die flexible Oberfläche von Amyloidfibrillen – Magic‐Angle‐Spinning NMR Spektroskopie von aromatischen Resten. <i>Angewandte Chemie</i>. 2023;135(19). doi:<a href=\"https://doi.org/10.1002/ange.202219314\">10.1002/ange.202219314</a>","ieee":"L. M. Becker <i>et al.</i>, “Der starre Kern und die flexible Oberfläche von Amyloidfibrillen – Magic‐Angle‐Spinning NMR Spektroskopie von aromatischen Resten,” <i>Angewandte Chemie</i>, vol. 135, no. 19. 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However, especially with an electrode approaching the cathodic (reductive) stability, cycling stability is insufficient. While stability critically relies on a solid electrolyte interphase (SEI), the mechanism behind the cathodic stability limit remains unclear. Here, we reveal two distinct reduction potentials for the chemical environments of ‘free’ and ‘bound’ water and that both contribute to SEI formation. Free-water is reduced ~1V above bound water in a hydrogen evolution reaction (HER) and responsible for SEI formation via reactive intermediates of the HER; concurrent LiTFSI precipitation/dissolution establishes a dynamic interface. The free-water population emerges, therefore, as the handle to extend the cathodic limit of aqueous electrolytes and the battery cycling stability.","lang":"eng"}],"file":[{"relation":"main_file","file_size":1904552,"date_created":"2020-09-17T08:59:43Z","checksum":"7dd0a56f6bd5de08ea75b1ec388c91bc","success":1,"content_type":"application/pdf","creator":"dernst","file_id":"8401","access_level":"open_access","date_updated":"2020-09-17T08:59:43Z","file_name":"2020_AngChemieDE_Bouchal.pdf"}],"intvolume":"       132","year":"2020","quality_controlled":"1","page":"16047-16051","publisher":"Wiley","scopus_import":"1","fulldoi":"https://doi.org/10.1002/ange.202005378","publication_identifier":{"issn":["0044-8249"],"eissn":["1521-3757"]},"_id":"8057","publication":"Angewandte Chemie","has_accepted_license":"1","oa":1,"article_processing_charge":"No","department":[{"_id":"StFr"}],"citation":{"ama":"Bouchal R, Li Z, Bongu C, et al. Competitive salt precipitation/dissolution during free‐water reduction in water‐in‐salt electrolyte. <i>Angewandte Chemie</i>. 2020;132(37):16047-16051. doi:<a href=\"https://doi.org/10.1002/ange.202005378\">10.1002/ange.202005378</a>","chicago":"Bouchal, Roza, Zhujie Li, Chandra Bongu, Steven Le Vot, Romain Berthelot, Benjamin Rotenberg, Frederic Favier, Stefan Alexander Freunberger, Mathieu Salanne, and Olivier Fontaine. “Competitive Salt Precipitation/Dissolution during Free‐water Reduction in Water‐in‐salt Electrolyte.” <i>Angewandte Chemie</i>. Wiley, 2020. <a href=\"https://doi.org/10.1002/ange.202005378\">https://doi.org/10.1002/ange.202005378</a>.","ista":"Bouchal R, Li Z, Bongu C, Le Vot S, Berthelot R, Rotenberg B, Favier F, Freunberger SA, Salanne M, Fontaine O. 2020. Competitive salt precipitation/dissolution during free‐water reduction in water‐in‐salt electrolyte. Angewandte Chemie. 132(37), 16047–16051.","mla":"Bouchal, Roza, et al. “Competitive Salt Precipitation/Dissolution during Free‐water Reduction in Water‐in‐salt Electrolyte.” <i>Angewandte Chemie</i>, vol. 132, no. 37, Wiley, 2020, pp. 16047–51, doi:<a href=\"https://doi.org/10.1002/ange.202005378\">10.1002/ange.202005378</a>.","apa":"Bouchal, R., Li, Z., Bongu, C., Le Vot, S., Berthelot, R., Rotenberg, B., … Fontaine, O. (2020). Competitive salt precipitation/dissolution during free‐water reduction in water‐in‐salt electrolyte. <i>Angewandte Chemie</i>. Wiley. <a href=\"https://doi.org/10.1002/ange.202005378\">https://doi.org/10.1002/ange.202005378</a>","short":"R. Bouchal, Z. Li, C. Bongu, S. Le Vot, R. Berthelot, B. Rotenberg, F. Favier, S.A. Freunberger, M. Salanne, O. Fontaine, Angewandte Chemie 132 (2020) 16047–16051.","ieee":"R. 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McCloskey, and Stefan Alexander Freunberger. “Elektrochemische Oxidation von Lithiumcarbonat Generiert Singulett-Sauerstoff.” <i>Angewandte Chemie</i>. Wiley, 2018. <a href=\"https://doi.org/10.1002/ange.201802277\">https://doi.org/10.1002/ange.201802277</a>.","ieee":"N. Mahne, S. E. Renfrew, B. D. McCloskey, and S. A. Freunberger, “Elektrochemische Oxidation von Lithiumcarbonat generiert Singulett-Sauerstoff,” <i>Angewandte Chemie</i>, vol. 130, no. 19. Wiley, pp. 5627–5631, 2018.","apa":"Mahne, N., Renfrew, S. E., McCloskey, B. D., &#38; Freunberger, S. A. (2018). Elektrochemische Oxidation von Lithiumcarbonat generiert Singulett-Sauerstoff. <i>Angewandte Chemie</i>. Wiley. <a href=\"https://doi.org/10.1002/ange.201802277\">https://doi.org/10.1002/ange.201802277</a>","ista":"Mahne N, Renfrew SE, McCloskey BD, Freunberger SA. 2018. Elektrochemische Oxidation von Lithiumcarbonat generiert Singulett-Sauerstoff. 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In all diesen Kathoden zersetzt sich Li2CO3 zu CO2, sobald es Spannungen >3.8 V vs. Li/Li+ ausgesetzt wird. Beachtenswert ist, dass keine O2‐Entwicklung detektiert wird, wie gemäß der Zersetzungsreaktion 2 Li2CO3 → 4 Li+ + 4 e− + 2 CO2 + O2 zu erwarten wäre. Deswegen war der Verbleib eines der O‐Atome ungeklärt und wurde nicht identifizierten parasitären Reaktionen zugerechnet. Hier zeigen wir, dass hochreaktiver Singulett‐Sauerstoff (1O2) bei der Oxidation von Li2CO3 in einem aprotischen Elektrolyten gebildet und daher nicht als O2 freigesetzt wird. Diese Ergebnisse haben weitreichende Auswirkungen auf die langfristige Zyklisierbarkeit von Batterien: sie untermauern die Wichtigkeit, 1O2 in Metall‐O2‐Batterien zu verhindern, stellen die Möglichkeit einer reversiblen Metall‐O2 /CO2‐Batterie basierend auf einem Carbonat‐Entladeprodukt in Frage und helfen, Grenzflächenreaktivität von Übergangsmetallkathoden mit Li2CO3‐Resten zu erklären."}],"file":[{"date_updated":"2020-07-14T12:48:06Z","file_name":"2018_AngChemieDT_Mahne.pdf","access_level":"open_access","date_created":"2020-06-19T11:58:06Z","file_id":"7988","checksum":"81506e0f7079e1e3591f3cd9f626bf67","content_type":"application/pdf","creator":"dernst","file_size":674789,"relation":"main_file"}],"intvolume":"       130","year":"2018","license":"https://creativecommons.org/licenses/by-nc-nd/4.0/","quality_controlled":"1","page":"5627-5631"},{"volume":129,"citation":{"short":"L. Schafzahl, N. Mahne, B. Schafzahl, M. Wilkening, C. Slugovc, S.M. Borisov, S.A. 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Nebenreaktionen des Elektrolyten und der Elektrode mit dem stark nukleophilen und basischen NaO2 führen zu mangelhafter Zyklenstabilität. Seine Reaktivität allein kann die Nebenreaktionen und schlechte Reversibilität jedoch nicht schlüssig erklären. Hier wird gezeigt, dass Singulett‐Sauerstoff (1O2) in allen Phasen des Betriebs entsteht und eine Hauptursache für Nebenreaktionen ist. 1O2 wurde in situ und ex situ mit einem 1O2‐Fänger detektiert, der schnell und selektiv ein Addukt mit 1O2 bildet. Mechanistisch betrachtet entsteht 1O2 entweder durch protonenunterstützte Disproportionierung von Superoxid während des Entladens, Lagerns und Ladens unter ca. 3.3 V oder durch direkte elektrochemische 1O2‐Entwicklung über ca. 3.3 V. Spuren von Wasser ermöglichen hohe Kapazitäten, beschleunigen aber auch Nebenreaktionen. Daher muss das hochreaktive 1O2 unbedingt kontrolliert werden, um die Zelle reversibel zu betreiben."}],"date_updated":"2021-01-12T08:16:20Z","title":"Singulett-Sauerstoff in der aprotischen Natrium-O2-Batterie","day":"04","oa_version":"Published Version","language":[{"iso":"eng"}],"page":"15934-15938","quality_controlled":"1","year":"2017","date_created":"2020-06-19T08:22:06Z","issue":"49","ddc":["540"],"author":[{"full_name":"Schafzahl, Lukas","last_name":"Schafzahl","first_name":"Lukas"},{"full_name":"Mahne, Nika","first_name":"Nika","last_name":"Mahne"},{"full_name":"Schafzahl, Bettina","last_name":"Schafzahl","first_name":"Bettina"},{"full_name":"Wilkening, Martin","first_name":"Martin","last_name":"Wilkening"},{"last_name":"Slugovc","first_name":"Christian","full_name":"Slugovc, Christian"},{"full_name":"Borisov, Sergey M.","last_name":"Borisov","first_name":"Sergey M."},{"full_name":"Freunberger, Stefan Alexander","first_name":"Stefan Alexander","id":"A8CA28E6-CE23-11E9-AD2D-EC27E6697425","last_name":"Freunberger","orcid":"0000-0003-2902-5319"}],"tmp":{"image":"/images/cc_by_nc.png","short":"CC BY-NC (4.0)","legal_code_url":"https://creativecommons.org/licenses/by-nc/4.0/legalcode","name":"Creative Commons Attribution-NonCommercial 4.0 International (CC BY-NC 4.0)"},"type":"journal_article","file_date_updated":"2020-07-14T12:48:06Z","status":"public","doi":"10.1002/ange.201709351"}]